1921 թվականից Սարյանը մշտական բնակություն է հաստատում Հայաստանում՝ Երևանում: Լուսժողկոմ Աշոտ Հովհաննիսյանի առաջադրանքով Սարյանը նախաձեռնում է գեղարվեստի ուսումնարանի, գեղարվեստական թանգարանի, նկարիչների միության և հուշարձանների պահպանության կոմիտեի ստեղծումը: Զարգանում է նաև նրա արվեստը: Նախորդ տարիներին թե՛ գույնի, թե՛ տարածության մեծ ընթանրացումների ձգտող նկարչի ստեղծագործական սկզբունքներն ու գաղափարները փոփոխվում են: Իր այս շրջանի որոնումները Սարյանը ներկայացնում էր այսպես. «Իմ ձգտումն է դաժան արհավիրքների միջոցով անցած, բազմիցս պղծված, բայց արյամբ ու հավատքով սրբագործված այս փոքրիկ հողակտորը, գոնե, կտավի վրա ցույց տալ իր շոշափելի գոյությամբ… Մեր բնության ամեն մի տեսարան, նրանում ծվարած ամեն մի տաճար ու խոյակի կտոր, ամեն մի ժայռաբեկոր, հովիտ ու բլուր, թուփ ու ծաղիկ և մեր բոլոր ազնիվ ու հայրենասեր մարդիկ ինձ համար թանկ են որպես հայ ժողովրդի կենսունակությունը հավաստող մասունք ու կենդանի վկա»:

Սարյանը պատկերում է Երևանը, Հայաստանի տարբեր վայրերը՝ ամեն անգամ ոգեշնչվելով անմիջական տպավորություններով, ստեղծում է հայ գործիչների դիմանկարներ: Իր նոր աշխատանքները Սարյանը ցուցադրում է Իտալիայում՝ Վենետիկի 14-րդ միջազգային ցուցահանդեսում (Biennale di Venezia): Իսկ 1926-1928 թվականներին նկարիչը ապրում և ստեղծագործում է Փարիզում: